Situato nella splendida Chiesa di Sant'Agostino il museo raccoglie opere provenienti dal Duomo, dalla Cattedrale e dalle chiese della grande Diocesi di Volterra. Conserva le uniche sculture marmoree che rimangono dei monumenti trecenteschi della Cattedrale. Molto importanti sono anche una raccolta di parati sacri e libri corali in pergamena.